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高速“电子相机”在光激发分子中捕获电子和核之间的协调舞蹈

时间:2022-02-04 08:58:02来源:

新的研究表明,可以分离以两种不同的方式散射吡啶分子,如条纹橙色锥体和红色线圈所示,允许研究人员同时观察分子的核和电子对光闪光的响应方式。这项研究是用SLAC的“电子照相机”,MEV-UED完成。

在一个实验中揭示故事的两面都是一个盛大的科学挑战。

在能源部的SLAC国家加速器实验室中使用高速“电子相机”,科学家在用光兴奋后同时捕获了分子中的电子和核的运动。这一标志着这是通过超快电子衍射完成的第一次,该衍射散射强大的电子光束以拾取微小的分子运动。

“在这项研究中,我们表明,通过超快电子衍射,可以遵循电子和核的变化,同时自然地解开这两个组件,”斯坦福化学教授和斯坦福·脉动研究人员参与了实验。“这是我们第一次能够同时看到原子和电子信息的详细位置。”

通过以前的方法,研究人员可以在吡啶分子中观察吡啶分子中的氮原子在通过光激发时上下弯曲。通过这种新方法,它们还能够看到同时发生电子密度的变化。蓝色气泡描绘了电子密度的降低,而红色表现相对于未激光的吡啶的增加。

该技术可以允许研究人员获得更准确的图像,即如何在量子化学模拟中测量电子行为的方面,为未来理论和计算方法提供新的基础。该团队今天发表了他们的研究结果。

骷髅和胶水

在以前的研究中,SLAC的超快电子衍射仪器,MEV-UED,允许研究人员在交叉罗纳和结构变化下在交叉罗纳格的结构变化中致谐波定义“电影”,这是响应光的响应响应的旋转分子打开。但到目前为止,仪器对分子的电子变化不敏感。

“过去,我们能够在他们发生的时候跟踪原子动议,”Slac'Saccelerator董事会和斯坦福脉冲学院的科学家杰杨说。“但如果你仔细看,你会看到构成原子的核和电子也有特定的作用。核构成分子的骨架,而电子是将骨架保持在一起的胶水。“

冷冻超快运动

在这些实验中,由Slac和斯坦福大学的研究人员领导的团队正在研究吡啶,属于一类环形分子,这些分子是诸如紫外线诱导的DNA损伤和修复,光合作用和太阳能的核心的环形分子转换。因为分子几乎瞬间吸收光,所以这些反应非常快速且难以研究。超高速摄像机如Mev-UED可以“冻结”在飞秒内发生的动作,或百万分之十亿分之一,允许研究人员在发生时遵循变化。

首先,研究人员将激光闪蒸成吡啶分子的气体。接下来,它们用高能电子的短脉冲爆破激发的分子,产生它们的快速重新排列的电子和原子核的快照,可以将可以串联成样品中光诱导的结构变化的止动电影。

干净的分离

该团队发现,当电子在不吸收能量的情况下衍射时,产生弹性散射信号,产生关于分子的核行为的编码信息,而在电子与分子中交换能量时产生的无弹性散射信号,所以包含有关电子变化的信息。来自这两种类型的散射的电子以不同的角度出现,允许研究人员清洁地分离两种信号并直接观察分子的电子和核在同时进行的。

“这两个观察结果几乎准确地同意了旨在考虑所有可能的反应渠道的模拟,”联合作用的小屋朱说,他是在这个实验时斯坦福的博士后研究员。“这为我们提供了对电子和核变化之间相互作用的特别清楚的观点。”

互补技术

科学家认为这种方法将补充通过X射线衍射和其他技术在诸如Slac'slinac相干光源(LCLS)X射线激光器的仪器中收集的结构信息的范围,这能够测量化学动态的精确细节在最短的时间里,最近据报道另一个光诱导的化学反应。

“我们看到MEV-UED正在成为越来越多的工具,这些工具补充了其他技术,”联合作用和斯巴克科学家托马斯沃尔夫说。“我们可以在同一数据集中获得电子和核结构的事实,单独测量但单独观察到,将提供新的机会,以与其他实验中的知识相结合。”

“看着事物的新方式”

将来,这种技术可以允许科学家遵循超快的光化过程,其中电子和核变化的时序对反应结果至关重要。

“这真的开辟了一种用超快电子衍射观察事物的新方式,”Mev-uED仪器主任西杰旺说。“我们总是试图了解电子和核实际上如何相互作用,使这些流程如此之快。该技术使我们能够分辨出来第一 - 改变电子或细胞核的变化。一旦您完整的这些变化播放了如何发挥作用,您可以开始预测和控制光化学反应。“

参考:“超越电子衍射同时观察核电和电子动力学”,杰阳,小阳,J.Pedro F. Nunes,Jimmy K. Yu,Robert M. Parrish,Thomas Ja Wolf,Martin Centurion,MarkusGühr,仁卡李, Yusong Liu,Bryan Moore,Mario Niebuhr,Suji Park,Xiaozhe Shen,Stephen Weathersby,Thomas Weinacht,Todd J. Martinez和西杰王,2020年5月22日,Science.Doi:
10.1126 / science.abb2235.

Mev-UED是LCLS的乐器,一个科学用户设施的DOE办事处。该研究团队还包括内布拉斯加州大学的科学家,纽约的石溪大学和德国波茨坦大学。这项工作得到了科学厅的支持。

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